在光学领域，非线性相互作用扮演着现代光学技术发展的核心角色。其中，通过人工手段精准调控非线性过程，对于全光学开关的高效优化、低阈值激光器的创新发展，以及光学晶体管性能的显著提升，具有重要的促进作用。激子极化激元是激子与光子在半导体微腔中强耦合形成的量子叠加态, 因其显著的非线性效应而备受关注。然而，传统III-V族半导体因激子结合能较小，在室温下的热稳定性较弱。尽管单层过渡金属硫族化合物（TMDs）在室温下具有热稳定性，但其较小的激子玻尔半径限制了激子极化激元之间的非线性相互作用，使其在非线性光学器件中的应用受到制约。

图1：台面光学微腔示意图和激子极化激元时间分辨光谱。(a) 动量空间的泵浦-探测光谱测量系统示意图。(b) 无光泵浦(左侧)和有光泵浦(右侧)情况下的角分辨瞬态反射谱。(c) 实验测试s态极化激元的时间分辨反射谱, 其中白色虚线表示能量偏移随延迟时间的变化。 (d) 数值模拟的s态极化激元时间分辨反射谱。

       近日，清华大学熊启华教授研究组通过将激子极化激元局域到2.5至6.5微米的微小区域内，显著提高了非线性相互作用，从而克服了TMDs材料中非线性作用较弱的挑战。研究人员成功制备了各种尺寸的高质量WS₂台面形微腔, 这些台面势阱能够有效地约束和捕获激子极化激元。进一步研究表明，在非共振泵浦激发下，台面微腔中激子极化激元的能级发生瞬态蓝移，这表明局域势阱中存在强烈的非线性光学响应。通过测量蓝移随延迟时间、势阱尺寸及失谐能的变化, 揭示了超快非线性动力学的完整特性。与此同时, 基于线性响应理论的数值模拟计算也进一步支持了实验结果, 准确地展示了与实验结果一致的非线性瞬态蓝移的时间分辨光谱。

图2: 不同台面微腔中, s态激子极化激元的瞬态非线性响应。(a, b) 失谐能为 -75 meV和 -42 meV时, 不同势阱尺寸下光谱蓝移作为时间延迟的函数。(c) 不同势阱尺寸下台面微腔中瞬态非线性过程的衰减时间。(d) 非共振激发下的粒子数弛豫过程示意图。

       合作团队的研究结果表明，随着约束势阱尺寸的减小和激子成分占比的增加，瞬态非线性效应显著增强，这源于激子极化激元数密度的增加及其与激子库的强烈相互作用。在分析非线性动力学衰减过程时，激子极化激元的蓝移动力学表现出单指数衰减特征，其寿命范围在2.0至6.0皮秒之间。此外，非线性强度达到峰值蓝移的上升时间主要由失谐能决定，而非势阱的几何尺寸, 这一结论已在驱动-耗散Gross-Pitaevskii方程的理论模拟和瞬态光谱测量中得到验证。在TMDs台面微腔中构造空间受限的激子极化激元势阱，有效增强了超快非线性光学相互作用。这一成果为新型室温全光学器件的研发提供了新的方向，同时对非线性效应的精确控制和光量子信息技术的突破性进展奠定了基础。

       该研究成果以“Revealing Ultrafast Optical Nonlinearity of Trapped Exciton Polaritons in Atomically Thin Semiconductors”为题，于2024年12月9日在线发表在Nano Letters。论文的共同第一作者为清华大学物理系博士生罗园、彭雨田，北京量子信息科学研究院博士后田玲钰，论文的共同通讯作者为清华大学物理系熊启华教授、北京量子信息科学研究院Sanjib Ghosh副研究员。该研究得到了国家自然科学基金委、北京量子信息科学研究院等机构的资助与支持。

       文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c04195