最近，清华大学物理系于浦及国内外合作团队在关联氧化物的实验探索方面取得重要进展。他们通过关联氧化物的原子精度操控，创造性地设计和制备出一种新型关联材料Ca₃Co₃O₈，并首次实现了本征铁磁极化金属特性。这一结果为电、磁关联物性的探索提供了理想材料平台，也为关联氧化物的设计提供了全新思路。

       在单一材料中实现两种甚至两种以上常规不相容的物性不仅会促进人们对传统物性的认知，还可带来新物性的发现和新功能应用的开拓。如兼具磁性和铁电性的多铁性材料显示出显著的磁电耦合效应，具有丰富的物理内涵和巨大的商业应用前景。类似地，将电极化和金属性两个看似矛盾的物性相统一，则会产生由安德森（P. W. Anderson）等所提出的电极化金属特性，相关研究近年来受到研究者的广泛关注。受到多铁性材料中磁电耦合效应的启发，将铁磁性引入到电极化金属有望在金属体系中诱导出铁磁极化金属这一新奇物相，相关材料和关联物性的探索具有重要科学价值。然而在单一材料中，同时将电极化、铁磁性以及电极化、金属性这两对看似相互矛盾的性质内禀地耦合在一起，面临着双重挑战。

       近期，于浦教授课题组提出以氧多面体作为材料物性调控基元，有效拓展了新型量子物态的研究思路。通过对氧离子序的原子精度操控，他们创制出一种全新的具有准二维结构的关联氧化物——Ca₃Co₃O₈。该材料汇聚了双层Ruddlesden-Popper（RP）结构和Brownmillerite（BM）结构的基本特征（图1）。具体地，该结构通过两层氧八面体承载了RP构型中的氧八面体（octahedra）双层，不过与之不同的是通过BM中独特的氧四面体（tetrahedra）充当RP构型中的岩盐（Rock-salt）结构，进而使得材料显示出准二维特性。而在这种新结构中，四面体可以更有效地将八面体耦合在一起，从而为实现显著的磁性和电极性奠定了基础。

图1.基于Ruddlesden–Popper（RP，左）和钙铁石（BM，中）结构提出的全新结构构型A₃B₃O₈的示意图

       Ca₃Co₃O₈中的铁磁极化金属态为研究金属体系中的磁电耦合效应提供了理想研究平台。研究团队发现了零磁场下的本征非互易电阻效应，即沿同时垂直于电极化与磁化强度的两个相反方向施加电流会得到大小不等的电阻响应（图2）。该现象来源于铁磁性与电极化的耦合作用下体系费米面的非对称分布，其体现为交变电流源测量下的二倍频电压信号输出，即二阶电阻效应。相关研究不但能加深对金属体系中能带对称性的理解，同时也为发现新型非线性倍频功能提供了全新思路。

图2. Ca₃Co₃O₈的本征非互易电阻行为

       此外，由于电极化和磁性间的耦合作用，Ca₃Co₃O₈还展现出有趣的电磁输运行为（图3）。在垂直薄膜表面施加强磁场时，体系会展现出多重磁态转变，显示出显著的拓扑霍尔效应（如图3右图灰色区域所示）。特别地，该拓扑霍尔效应在宽温区（0~140 K）和大磁场（0~30 T）下都保持稳定。这一现象显著区别于传统拓扑霍尔体系。在后者中，拓扑霍尔来自于多种磁相互作用的竞争，多发生在很窄的温度和磁场范围。本材料中的强鲁棒性拓扑霍尔效应不但拓展了研究人员对于磁性材料和磁相互作用的理解，也为自旋电子学基础科学研究和应用探索提供了一个良好的材料载体。

图3. 不同方向强磁场作用下的奇异磁阻与异常稳定的拓扑霍尔电阻

       该成果以《一种关联铁磁极化金属的设计》一种关联铁磁极化金属的设计（A correlated ferromagnetic polar metal by design）为题于2024年4月11日发表在《自然材料》（Nature Materials）上。文章通讯作者为清华大学物理系于浦教授、清华大学材料学院于荣教授和美国西北大学朗迪勒里（James M. Rondinelli）教授。其中于浦教授负责了该项目的构思、设计及实验部分，于荣教授负责了电镜表征部分，朗迪勒里教授负责了本文的理论计算部分。文章共同第一作者为张建兵、沈胜春、普吉奥尼（Danilo Puggioni）、王猛和沙浩治，其中张建兵现为清华大学物理系博士后。该工作还得到了清华大学物理系、材料学院、集成电路学院、中国科学院合肥物质院强磁场中心、英国杜伦大学、美国新罕布什尔大学、日本同步辐射研究中心、日本东北大学、日本东京工业大学和日本理化学研究所等众多合作团队的大力支持；受到了基础科学中心项目、国家杰出青年科学基金项目、科技部重点研发计划和北京市自然科学基金项目等资助，同时得到了清华大学低维量子物理国家重点实验室和北京市未来芯片技术高精尖创新中心的支持。

       论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-01856-6