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实验室在内禀磁性拓扑绝缘体外延薄膜的量子化输运研究中取得进展

Jul 09 2023

       量子反常霍尔（QAH）效应是拓扑物态领域中的重要研究课题之一，它是构建多种新奇拓扑量子态的基石，也为未来低能耗电子器件的开发提供了新的候选方案。2012年底，清华大学物理系薛其坤教授带领的团队首次在铬掺杂的(Bi,Sb)2Te3薄膜中实现了这一效应（Science 340, 167–170 (2013)）。然而过渡元素的掺杂降低了体系的自旋-轨道耦合强度，从而减小了材料的体能隙，同时其随机的空间分布也增加了化学势的无序性。经过研究者们多年的优化和努力，在此体系中实现QAH效应的温度仍未超过2 K，极大地限制了基于此效应的进一步研究和实际应用。2017年底，清华大学物理系薛其坤、何珂教授团队发现首个本征磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4（Chin. Phys. Lett. 36, 076801 (2019)）。理论预言其薄膜的磁能隙可达50 meV，有望实现高温QAH效应。目前为止，MnBi2Te4的量子现象仅在单晶解理的薄片样品中被观测到，然而薄片样品通常加工工艺复杂，尺寸小，实现量子化输运效应的产率较低，样品间性质差异涨落大，不利于系统性研究。分子束外延制备的薄膜具有良好的可控性、可重复性和可扩展性，可用于制备大面积的复杂异质结构、器件阵列及电路，探索基于QAH效应的拓扑物态及其电子学器件应用，弥补了单晶解理样品的不足。然而由于MnBi2Te4自身的热力学亚稳性及其极复杂的生长动力学，此前在外延薄膜的样品中一直未能实现量子化的输运性质。

       近期，清华大学物理系薛其坤教授、何珂教授、冯硝副教授团队与北京量子信息科学研究院冯洋副研究员合作，通过不断表征薄膜样品的晶体与电子结构并进行优化，大幅提高了分子束外延制备的MnBi2Te4薄膜的质量。同时发展出原位可控氧气暴露和场效应调控结合的办法，对MnBi2Te4薄膜的化学势进行有效的调节（图1），首次在MnBi2Te4外延薄膜中实现高磁场铁磁态下量子化的反常霍尔电阻率（图2a，2d），在4到7层厚度的样品中均可观测到量子化的输运现象。

图1. MnBi2Te4外延薄膜样品的制备与微纳加工流程示意图

       通过比较长时间退火（5 SL-2）与短时间退火（5 SL-1）薄膜样品发现，5 SL-2样品在高磁场下显示出完全量子化的霍尔电阻率，同时仍具有较大的纵向电阻率（图2d-2f），这与传统认为的高质量QAH绝缘体的输运现象不同——完全量子化的霍尔电阻率伴随接近为0的纵向电阻率（图2g），暗示宏观MnBi­2Te4薄膜可能由相互弱耦合的完全量子化区域构成（图2i）。同时，5 SL-2样品具有更高的量子化反常霍尔电阻率实现温度（图2a，2d），反映出长时间退火对局部晶体质量的提升。此外，MnBi2Te4外延薄膜无论奇偶层，都存在由外磁场诱导的拓扑相变，表明其在低磁场反铁磁状态时处于拓扑平庸绝缘态（图3c）。这一结果，表面上看似与理论预期相悖，但与绝大多数单晶解理的薄片结果一致，由此可见，当前对于奇数层MnBi2Te4样品，普遍存在可控实现零场QAH效应的困难。这一结论也可以用于解释当前角分辨光电子谱的研究结果——理论预期在磁有序温度下表面态将打开磁能隙，但目前的实验测量无法可靠地证实这一现象。

图2. 不同退火时长的5层MnBi2Te4薄膜样品的输运测量结果。（a, b）不同温度下5 SL-1样品的霍尔电阻率（ρyx）和纵向电阻率（ρxx）随磁场变化的曲线。（c）5 SL-1样品20 mK下霍尔电阻率与纵向电阻率随栅压变化的曲线。（d-f）5 SL-2样品与5 SL-1样品相对应的输运测量结果。（g-i）QAH态在真实样品中的三种情况。粉色、紫色和蓝色区域分别代表QAH绝缘体、体耗散通道和绝缘区域。红色实线和虚线分别代表手性边缘态和边缘态之间的隧穿过程。

图3. MnBi2Te4薄膜中的量子相变。（a, b）不同温度下5 SL-1、5 SL-2样品的电导率随磁场变化的曲线。（c）电导张量描绘的相图。不同颜色的曲线代表不同层厚、不同退火时长的MnBi2Te4薄膜样品在20 mK（实线）与1.5 K（虚线）下电导率随磁场的演化。三角形和圆形分别表示已发表的奇数层和偶数层单晶解理薄片样品零磁场的电导率（1.5 K左右）。（d, e）不同温度下5 SL-1、5 SL-2样品的磁阻曲线。小图为量子相变点附近临界指数κ的拟合结果。

       本研究突破了本征磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4外延薄膜的研究瓶颈，向构筑基于MnBi2Te4的复杂异质结构和器件阵列，探索高温QAH效应、手征拓扑超导体等方向迈出了关键一步。该研究成果以“Quantized anomalous Hall resistivity achieved in molecular beam epitaxy-grown MnBi2Te4 thin films”为题于2023年7月4日在线发表在《国家科学评论》（National Science Review）期刊上。第一作者为清华大学物理系2023届博士毕业生白云鹤、2018级博士生李远昭、2019级博士生栾建立和2018级博士生刘瑞轩，通讯作者是清华大学物理系的何珂教授、北京量子信息科学研究院冯洋副研究员和清华大学物理系的冯硝副教授。该工作获得了国家自然科学基金委员会（92065206，11904053）、国家重点研发计划（2018YFA0307100，2017YFA0303303）以及科技创新2030——“量子通信与量子计算机”重大项目（2021ZD0302502）等项目单位的支持。

       文章链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwad189