碱金属掺杂的富勒烯体系在大分子超导体中具有最高的超导转变温度（T_c）。它表现出丰富的物相和非常规的超导行为，是研究多体相互作用和高温超导机理的重要平台。富勒烯超导体与铜基氧化物高温超导体有着许多相似之处，包括穹顶状的超导相图、和超导相近邻的磁性莫特绝缘相以及赝能隙态等。由于体系中存在复杂的电声子耦合相互作用和强电子关联效应，其超导机理存在较大争议。研究碱金属掺杂富勒烯体系的电子结构和多体相互作用是理解其超导机理和相图的关键。

图1. a, K₃C₆₀薄膜结构示意图。b, C₆₀薄膜生长过程中高能电子衍射强度随生长时间的振荡行为。c，K₃C₆₀穿越费米能级的色散。d，积分的能量分布曲线。e，对称化的费米动量附近的能量分布曲线。f，超导能隙在动量空间的分布。

       近期，物理系杨乐仙研究组利用先进的分子束外延-角分辨光电子能谱（MBE-ARPES）真空互联系统，在外延双层石墨烯衬底上，成功制备了高质量的钾掺杂富勒烯超导薄膜样品（图a），并解析了其电子结构中复杂的多体相互作用。研究人员在C₆₀薄膜生长过程中，观察到了RHEED镜面反射点强度随生长时间的振荡行为（图b），从而依据振荡周期确定了薄膜的层厚。ARPES首次在超导K₃C₆₀薄膜中观察到穿越费米能级的能带色散（图c）。这一能带决定了体系的态密度，对超导转变至关重要。实验还在费米能级以下18、54和85 meV处的观察到谱重的下降（蓝色箭头），表明体系中的多体相互作用对电子结构有较强的调制作用。对空穴型能带色散的拟合以及电子自能分析表明，体系在结合能54和85 meV处发生了能带弯折（“kink”）的现象，“kink”的能量位置对应于Jahn-Teller声子H_g(2)和H_g(3)，这意味着电子体系与声子有强耦合作用。通过测量费米能级处电子自能虚部随体系温度的线性变化，实验估算出电子-声子耦合常数λ_ep约为1.2。图e和f展示了K₃C₆₀薄膜的超导能隙随温度的变化及其在动量空间中的分布，与s波对称性相一致。此外，在更大的能量尺度上，实验得到的ARPES能谱中还观察到高能Jahn-Teller声子（~190 meV）导致的复制带和大范围（~1.2 eV）的“waterfall”结构，显示了富勒烯超导体系中复杂多样的电子-声子耦合作用和电子关联作用。

       该工作利用角分辨光电子能谱技术（ARPES）对碱金属掺杂的富勒烯超导薄膜的电子结构进行了系统而详尽的研究，厘清了体系中强烈的能带重整化现象，推动了对其超导机理的理解。该研究成果以“Evidence for Band Renormalizations in Strong-Coupling Superconducting Alkali-Fulleride Films”为题，于2023年5月26日在线发表于Physical Review Letters。物理系博士生周景松为文章的第一作者。合作者包括牛津大学陈宇林教授、清华大学物理系物理系宋灿立副教授，马旭村教授以及薛其坤院士。该项工作得到了科技部重大专项、国家自然科学基金委、低维量子物理国家重点实验室以及清华大学自主科研计划（笃实计划）的支持。

       文章链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.216004