杨乐仙研究组在准二维钼基氧化物的研究中取得进展
Nov 30 2022
在钼基氧化物家族中，钼与氧的配比十分多变，由此产生的丰富物相使得钼氧化物在电池、冶金、催化、光电等领域有广泛的应用。钼基氧化物一般以钼氧八面体和四面体为结构单元，形成链状与网状结构，为研究低维体系中电子的奇异行为提供了丰富多变的材料平台。
杨乐仙研究组此前对准一维钼基氧化物“蓝铜”A0.3MoO3(A= K, Rb, Tl)开展了系统性的研究，包括用时间分辨的角分辨光电子能谱发现了由非相干声子驱动的超快相变过程 [Phys. Rev. Lett. 125, 266402 (2020)]，以及用高分辨率的激光角分辨光电子能谱揭示了蓝铜正常态下的Luttinger液体相和Holstein极化子行为[Nat. Commun. 12, 6183 (2021)]。在之前研究的基础上，杨乐仙课题组利用高分辨的光电子能谱结合第一性原理计算，对钼基氧化物家族中的另一种材料——准二维的η-Mo4O11进行了系统研究。
图1： η-Mo4O11中的Luttinger液体相。a. 准一维体系结构示意图。b. 理论提出的交叉滑移Luttinger液体模型。c. η-Mo4O11中轨道保护的准二维Luttinger液体；d. 实验测量得到的费米面结构。e. 第一性原理计算得到的费米面结构。f. 沿不同方向的实验测量得到的谱重分布与Luttinger液体模型的对比。
一般的理论模型认为Luttinger液体仅能在（准）一维的系统中存在，并且在不同的准一维体系中被实验发现和证实。但是也有理论提出，当不同方向的一维链在空间相互交叉排列时，系统仍然可能表现出Luttinger液体行为，从而实现Luttinger液体向更高维度的拓展。实验发现，η-Mo4O11的光电子能谱可以完美的由Luttinger液体理论描述，且这一结论在很多实验条件下都稳定成立。因此，η-Mo4O11的正常态是一个Luttinger液体。晶体结构的分析和第一性原理计算的结果则表明，看似准二维的η-Mo4O11实际上是由三种沿不同方向延伸、具有不同轨道成分的准一维原子链“编织”而形成的。更有趣的是，该体系中观测到的Luttinger液体行为实现了交叉滑移Luttinger液体理论模型的一种推广：不同方向的链在实空间中相互交叉并共用钼氧八面体，和理论模型中空间分离的一维链有所不同。进一步轨道成分的分析表明，η-Mo4O11中沿不同方向的电子的轨道成分是相互正交的，这保证了不同方向的电子态之间的相互耦合非常弱，从而使得一维链中的Luttinger液体可以最小程度的收到干扰而稳定存在。这一发现首次在高维晶体材料体系中发现了Luttinger液体行为，并为理解强关联系统中的非费米液体行为提供的新的角度。该研究成果以“Crossed Luttinger Liquid Hidden in a Quasi-two-dimensional Material”为题在线发表于12月01日的《自然·物理》（Nature Physics）上。
文章的第一作者是物理系2019级博士生杜宪，通讯作者是物理系杨乐仙副教授及上海科技大学特聘教授陈宇林。合作者还包括上海科技大学柳仲楷副教授、王美晓副研究员及南京大学陈延彬教授。该工作得到了国家自然科学基金委、国家科技部、低维量子物理国家重点实验室、清华大学自主科研计划（笃实计划）等的支持。