杨乐仙课题组及合作者在准一维钼基氧化物的研究中取得进展

Oct 27 2021

       钼基氧化物是一个庞大的材料家族,具有多种钼的化合价态及物相构成,在锂离子电池负极材料,催化,光电等领域有广泛的应用。钼基氧化物一般以钼氧八面体为结构单元,形成独特的链状结构,为研究低维体系中电子的奇异行为提供了一个丰富的材料平台。

       蓝铜材料A0.3MoO3(A= K, Rb, Tl)是一类典型的准一维钼基氧化物,其中的电荷密度波经过几十年的研究,仍然存在很多没有理解的谜题,例如非费米液体行为,电荷密度波转变的机理以及赝能隙的起源等。在之前的研究中,杨乐仙课题组利用超快的时间分辨的角分辨光电子能谱研究了蓝铜中激光诱导的电荷密度波转变过程,发现电声子耦合在其中的重要作用[Phys. Rev. Lett. 125, 266402 (2020)]。近期,杨乐仙课题组利用高分辩的光电子能谱结合第一性原理计算,对这一问题进行了进一步的研究。

图1.蓝铜体系中的Luttinger液体相(a),电荷密度波 (b) 以及Holstein极化子 (c)。d.蓝铜的准一维链状结构。e. K0.3MoO3的费米面结构。f. K0.3MoO3高对称方向的能带色散。

       实验发现,蓝铜体系中存在Luttinger液体相和电荷密度波的竞争。在电荷密度波转变温度以上,角分辨光电子能谱与Luttinger液体的谱函数相符。随着温度降低,费米能处逐渐打开一个能隙,体系进入电荷密度波态。有意思的是,即使在电荷密度波态,通过表面掺杂碱金属的方式可以在一定程度上压制电荷密度波能隙。在这种情况下,光电子能谱依然可以用Luttinger液体的谱函数很好的描述。因此,蓝铜的正常态是一个Luttinger液体。得益于激光角分辨光电子能谱的高分辨能力,实验还发现了之前研究中从未观察到的能带调制。通过Holstein模型的分析和模拟,实验数据可以得到完美的再现,表明体系中强的电声子耦合导致了Holstein极化子的产生。这一实验进一步说明了体系中强的电声子耦合在电荷密度波转变中的重要作用,也解释了蓝铜中赝能隙的起源:这是Luttinger液体谱函数的自然结果。该研究成果以“Band-selective Holstein polaron in Luttinger liquid material A0.3MoO3(A = K, Rb)”为题发表在10月26日的《自然·通讯》(Nature Communications)上。

       文章的第一作者是物理系2021届博士毕业生康璐和2019级博士生杜宪,通讯作者是物理系杨乐仙副教授及陈宇林教授。合作者还包括上海科技大学柳仲楷副教授及北京大学张焱副教授。该工作得到了国家自然科学基金委,国家科技部等的支持。

       文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-26078-1#Ack1