在过渡金属氧化物中，多种自由度（电荷、自旋、轨道和晶格）之间的耦合关联作用赋予了其丰富多彩的量子物性，例如铁磁性、超导性、多铁性等等。如何调控这些自由度之间的关联，进而设计出新型量子物性和更优功能特性成为凝聚态物理和材料科学的研究重点。在众多氧化物体系中，4d过渡金属氧化物SrRuO₃由于其有趣的巡游铁磁性和显著的自旋轨道耦合效应受到了研究人员的广泛关注。在众多研究中，借助电场实现对SrRuO₃磁性的调控，即磁电耦合，由于其在自旋电子学器件中的潜在应用而成为研究热点。在过去近二十年中，研究人员基于静电场效应调控，利用介电、铁电和离子液体等多类介质材料对于SrRuO₃的磁性调控进行了广泛而深入的探索，然而由于SrRuO₃中显著的载流子浓度，该系列研究的调控效果均不显著。

       近年来，物理系于浦研究组提出了利用电场调控离子演化控制材料结构、物性相变的研究思路，在SrCoO_2.5、WO₃、NiCo₂O₄等一系列过渡金属氧化物薄膜中成功利用氢离子和氧离子演化，实现了电、磁学特性的有效调控，并逐步将该研究策略发展成为一种普适的量子物性调控思路。最近，他们与合作者一起将该研究策略首次拓展到SrRuO₃的研究中，并取得显著效果。研究表明，调控过程中来源于离子液体中的水电解后将产生质子（氢离子），并在外加电场的作用下插入到SrRuO₃薄膜中，形成全新物相H_XSrRuO₃【图1a】。而随着质子在薄膜中的含量逐渐增多，材料将伴随着晶格膨胀引发的结构相变【图1b】。由于电中性的需求，插入的带正电质子会复合一个电子，从而在材料中表现出电子掺杂效应。相对于静电调控的界面效应，质子化过程引起的电荷调控具有体效应，在材料物性的调控中展现出显然的优势。在SrRuO₃的调控中，随着质子的注入其载流子浓度显著提升，在霍尔测量中变现为由铁磁性贡献的反常霍尔效应逐渐消失并最终转变为线性正常霍尔效应，该变化意味着材料经历了磁性金属到顺磁金属的转变【图1c】。

图1：a. 离子液体门电路调控实现SrRuO₃的质子化过程；b. X射线衍射测量表明SrRuO₃中随质子化进程产生的结构相变；c. 不同门电压下霍尔电阻的变化表明材料经历铁磁到顺磁的磁转变

       这项工作进一步奠定了电场控制质子化在过渡金属氧化物量子物性调控中的重要地位，显示出其在关联材料新型电子相图探索、新型量子态设计等研究领域中的美好愿景。该工作以“Reversible manipulation of the magnetic state in SrRuO₃ through electric-field controlled proton evolution”为题于1月10日在线发表于Nature Communications。清华大学物理系博士生李卓璐、博士后沈胜春，上海交通大学研究生田子俊，多伦多大学研究生Kyle Hwangbo为文章的共同第一作者；清华大学于浦教授，上海交通大学罗卫东教授及清华大学杨鲁懿副教授为文章的通讯作者；该工作还得到了英国杜兰大学、劳伦斯伯克利国家实验室、阿贡国家实验室、新罕布什尔州大学合作者的大力支持。该研究受到了国家自然科学基金委员会、科技部、清华大学低维量子物理国家重点实验室和北京未来芯片技术高精尖创新中心的资助。

       文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13999-1