光学二次谐波产生（SHG）是一种在中心反演对称性被破坏的材料中，在光照下会产生倍频光信号的效应，在基础研究和光学器件上都有重要应用。SHG可分为晶格贡献（crystal SHG）和磁结构贡献（MSHG）, 两者在磁矩反转下干涉相长或干涉相消，可以产生丰富的非线性磁光（NLMO）效应（如图1所示）。但是，长期以来实验上观测到的NLMO效应微弱，严重阻碍了其应用和发展。

图1. NLMO效应的概念。左图中晶格贡献的SHG和磁结构贡献的SHG干涉相长，右图中两者的贡献干涉相消。

       清华大学物理系徐勇、段文晖研究组通过第一性原理计算系统研究了同时具有crystal SHG和MSHG的二维磁性材料，成功在其中揭示了一类巨大且可调控的NLMO效应。他们发现不同于以往实验研究的体材料，某些二维磁性材料，如三层CrI₃和单层Cr₂I₃Br₃，可在特定入射光频率处具有振幅相当的crystal SHG和MSHG，可以在磁矩翻转下产生最大化的干涉效应，使线偏振SHG偏振面旋转90°，打开或关闭圆偏振SHG光强，同时在固定磁构型时可以选择性导通特定手性的圆偏振光——即100%的SHG圆二色性 （如图2所示）。这些效应在单层材料中可以实现磁场调控的线偏振光偏振转换器、圆偏振光光开关和滤波器，在多层材料中还可以用于区分精细的磁构型。 此外，作者还推导出了实现这些效应所需的SHG振幅和相位条件，并提出了利用二维材料的高度可调控性，通过调节层间距、自旋轨道耦合强度、堆垛工程等方法来调控crystal SHG和MSHG的绝对和相对大小，达到两者振幅相当，从而广泛地实现这类巨大的NLMO效应。最后，他们还通过CrBr₃和多层VSe₂验证了以上调控方法的有效性和可迁移性，证明了这些巨大的NLMO效应是可调控的。这项研究丰富了对NLMO效应的理解，增强了其应用，并提供了新的方法来调控不同类型SHG大小，为二维磁性材料的应用提供了新的可能性。

图2. 二维磁性材料中的巨大NLMO效应。（a）线偏振光入射下偏振分辨的SHG图案在翻转磁矩下旋转30°。（b）圆偏振光入射下SHG强度在翻转磁矩下的变化。 （c）某些特殊的入射光频率处的最大化NLMO效应示意图。

       该成果以“Giant and controllable nonlinear magneto-optical effects in two-dimensional magnets”为题发表在npj Computational Materials上。清华大学物理系徐勇教授和中国工程物理研究院研究生院叶萌副研究员为该论文的通讯作者，研究组博士生吴德昭为第一作者。 合作者还包括清华大学物理系段文晖教授和研究组博士生陈昊伟。该工作得到了自然科学基金委基础科学研究中心、杰出青年科学基金和北京未来芯片技术高精尖创新中心等项目单位的支持。

       文章链接：https://www.nature.com/articles/s41524-024-01266-x