飞秒脉冲激光可提供具有时间周期结构的强脉冲光场，通过飞秒脉冲激光与物质的耦合作用，有望实现对低维量子材料电子结构的调控并实现平衡态所不具备的新物性，相关研究简称“弗洛凯调控”，是物理、材料等领域的重要科学前沿。当前弗洛凯调控相关研究主要集中于费米能以下的电子态（占据态），而对于费米能以上的非占据态是否受周期光场调制以及其动力学与载流子激发之间的关系等科学问题仍亟待解决。最近，清华大学物理系周树云教授课题组在三维拓扑绝缘体Bi₂Te₃观察到瞬时飞秒脉冲激光激发导致的费米能以上电子态的瞬时填充及周期光场调制产生的弗洛凯边带，并揭示了载流子激发和弗洛凯态之间的关系。研究成果以“Light-Field Dressing of Transient Photoexcited States above the Fermi Energy”为题发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上。

       周树云团队在中红外泵浦的超快电子能谱实验研究方面积累了丰富的经验，首次在半导体材料黑磷中实现周期光场驱动的弗洛凯能带调控 (Nature 614, 75 (2023)；Phys. Rev. Lett. 131, 116401 (2023))，并揭示了周期光场对电子波函数、体系对称性的调制及不同偏振光场修饰下电子态的干涉（Nat. Commun. 15, 10535 (2024)；ACS Nano 18, 32038 (2024)；Phys. Rev. B 111, L081106 (2025))。在此基础上，周树云团队针对非占据电子态的周期光场调控问题，选取了具有特定空穴掺杂的三维拓扑绝缘体Bi₂Te₃，使其拓扑表面态的大部分位于费米能以上，并进一步探究了周期光场对未占据的拓扑表面态的瞬时调控以及其非平衡态动力学问题。

图1：三维拓扑绝缘体Bi₂Te₃中瞬时光激发表面态的弗洛凯复制边带。（a-b）TrARPES测量泵浦光和探测光时间重合之前（a）以及重合时（b）的电子结构。（c）泵浦光具有光学激发和周期光场修饰的双重作用。

       团队利用具有低光子能量（220 meV）、高峰值场强（10⁸ V/m）的中红外泵浦光源对样品进行有效激发，通过超快时间分辨角分辨光电子能谱测量，探测到不同电子态被周期光场修饰所产生的边带，包括体价带（BVB）、占据表面态（occ-SS），以及费米能以上的瞬态光激发的表面态（ex-SS）（图1）。其中，费米能以上的表面态（ex-SS）的边带的产生，表明光场既起到了将电子从占据态激发到ex-SS的作用（图 1c中紫色箭头所指），还进一步通过周期光场修饰使这些被瞬时填充的占据态产生边带（图 1c中红色箭头所指），从而揭示了泵浦激光兼具光学激发（电子跃迁）和周期光场修饰两方面的作用。此外，他们还发现，这些瞬态光激发的边带与占据态的边带表现出不同的动力学过程（图2）。特别是，光场诱导的体价带和占据表面态边带与泵浦光场同时出现（图 2a中黑色箭头和蓝色箭头所指）。相反，费米能以上的瞬态光激发的表面态边带显示出延迟响应（图 2b, c中红色箭头所指），反映了载流子激发和弗洛凯态都参与其动力学过程。这项工作揭示了泵浦脉冲在光激发和弗洛凯能带调控中的双重作用，为光诱导操控瞬态电子态提供了更全面的物理图像。此外，在该体系中，他们还系统探究了光与物质相互作用随光子能量的演化规律，从而指出泵浦光源的技术指标对光-物质耦合机制起到决定性作用，即高光子能量、低峰值电场更倾向于产生激发载流子，低泵浦光子能量、强峰值电场有利于实现弗洛凯调控 (Phys. Rev. B. 110 L201116 (2024))。

图2：载流子激发和弗洛凯态之间的动态相互作用。（a-b）不同延迟时间下的电子结构示意图。在时间零点时（a）看到ex-SS的激发以及BVB和occ-SS的复制边带，在时间零点后（b）看到ex-SS的复制边带。（c）不同电子态的复制边带以及未占据表面态的激发随时间的演化。

       清华大学物理系周树云教授为该论文的通讯作者，清华大学物理系博士生王飞和陈婉莹为论文的共同第一作者。该研究工作受到了国家自然科学基金、科技部重点研发计划专项和新基石科学基金的支持。

       文章链接：https://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/PhysRevLett.134.146401