光学二次谐波产生（SHG）是指光在通过中心反演（P）对称性破缺的材料体系时发生倍频的非线性光学效应，对于研究凝聚态体系的基本物理性质以及发展非线性光学器件具有重要意义。其中，磁性诱导的SHG（MSHG）因其独特的磁结构探测能力和在外加磁场下的调控性而备受关注，并且长期以来被认为具有时间反演（T）下反号（c-type）的标志性特征。然而，除少数几种二维磁性材料外，实验中观测到的磁性材料的MSHG信号通常较弱，极大地限制了其在基础研究和器件应用中的潜力。

       不同于简单地寻找具有强MSHG响应的磁性材料，清华大学物理系徐勇、段文晖研究组通过对称性分析和第一性原理计算，揭示了一种由矢量自旋手性（vector spin chirality）产生MSHG的新机制，并将对应的MSHG命名为Chiral SHG。 Chiral SHG具有时间反演不变（i-type）的特征，和传统MSHG的c-type特征截然相反，暗示其具有新奇的物理性质。他们进一步发现Chiral SHG可以在反铁磁材料中通过磁场诱导的自旋倾斜（spin canting）来轻松实现。当反转自旋倾斜方向时，Chiral SHG还可与c-type MSHG产生独特的干涉效应（如图1所示）。相比课题组此前报道的一类巨大的SHG干涉效应（进展链接：https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1248/5934.htm），Chiral SHG所引发的干涉效应展现出独特优势：不仅更易实现，其干涉强度还能通过自旋倾斜角度进行灵活调控，并可在任意光子能量的入射光下实现最大化干涉。

图1. Chiral SHG及其干涉效应的概念。 图A展示了一个晶格结构具有中心反演对称的双层反铁磁材料（具有PT对称性），其具有本征的c-type MSHG。图B展示了同一个材料中由自旋倾斜额外产生了Chiral SHG（PT对称性被破坏）。左侧表示Chiral SHG和c-type SHG干涉相长，右侧表示两者干涉相消。

       研究团队以双层反铁磁材料CrSBr为例，不仅验证了Chiral SHG的存在，还揭示了其卓越的特性。如图2（A和B）所示，双层CrSBr中的Chiral SHG的值可以由零连续调控至比其本征的c-type MSHG大一个数量级，并且两者对自旋倾斜角度的依赖关系截然不同（sin2θ vs cosθ），更详细的计算发现Chiral SHG正比于矢量自旋手性和自旋倾斜诱导的铁电极化， 而c-type MSHG正比于奈尔矢量（Néel vector）（详见原文）。 除此之外，如图2（C和D）所示，即使在很小的自旋倾角θ=10°下（实验上对应外加磁场约0.3 T）, 双层CrSBr在翻转磁场下也能实现巨大的干涉效应，实现对SHG的多自由度调控。这项研究不仅揭示了一种大小高度可调控的新奇MSHG，还为反铁磁材料中的光学器件应用和磁电探测研究开辟了新道路。

图2. 双层CrSBr中的Chiral SHG。双层CrSBr中Chiral SHG的产生和调控示意图（图A），以及对应的SHG极化率计算结果（图B）。图B中的插图是SHG极化率的谱积分。双层CrSBr中Chiral SHG的干涉效应示意图（图C），以及对应的圆偏振光下的SHG强度计算结果（图D）和线偏振光下的偏振分辨SHG图案计算结果（图E）。

       该成果以“Spin-chirality-driven second-harmonic generation in two-dimensional magnet CrSBr”为题，于2025年4月4日发表在《科学·进展》（Science Advances）上。清华大学物理系徐勇教授和中国工程物理研究院研究生院叶萌副研究员为该论文的通讯作者， 清华大学物理系2019级博士生吴德昭为该论文的第一作者，论文合作者还包括清华大学物理系段文晖教授。该工作得到了国家重点基础研发计划、国家自然科学基金、量子科学技术创新计划、国家杰出青年科学基金、中国工程物理研究院NSAF联合基金和天津国家超算中心等科研经费和项目的支持。

       文章链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adu6562