手性（chirality）是自然界广泛存在的现象，描述物体与其镜像不能通过旋转和平移操作相互重合。作为一种重要的物理属性，手性现象在合成化学与制药、自旋电子学、手性光学等领域中至关重要。低维量子材料因为对称性破缺和手性超表面耦合等效应，在与手性光耦合中展现出独特光-物质相互作用特性，特别是在具有能谷特性材料中，手性光学现象可以用于调控和探测材料的谷自由度，这对于理解和利用谷电子学中的新奇物理现象具有关键作用。在单层过渡金属二硫族化合物（TMDs）中，由于其中心反演对称性破缺和较强的自旋轨道耦合效应，激子（excitons）和带电激子（Trions）可以通过圆偏振光(σ+和σ-)初始化和读出，从而在未来的谷电子器件中具有手性依赖的光学应用，是研究谷电子学（valleytronics）的理想半导体材料。理解TMDs中谷极化的excitons或trions的非平衡动力学是实现其技术应用的关键一步。

       与excitons相比，Trions具有更长的谷极化寿命、粒子数寿命，且容易被电调控，因此成为谷电子学器件中有趣的信息载体。在圆偏振光共振泵浦Trions时，多种散射过程参与了Trions的动力学演化，如谷退极化和上转换过程。然而，这些弛豫过程的定量关系以及随时间的演化尚不清楚。

       近日，清华大学物理系熊启华教授课题组与合作者通过圆偏依赖的超快瞬态吸收光谱和理论动力学计算相结合的方式，定量揭示了单层二硫化钨中带电激子手性相关的动力学演化过程。如图1所示，当左旋的泵浦光共振激发+K谷的trion态，研究团队确定了两种可能的弛豫通道之间的温度依赖的竞争关系，它们都由手性依赖的散射过程组成。第一种通道是，将同为+K谷的trions转化为excitons的声子辅助的上转换过程，这一通道在室温下亚皮秒的时间尺度内占主导。随着温度的降低，上转换的效率降低，+K和-K谷的trions的退极化过程（第二种通道）变得重要，导致在ps时间尺度内-K谷中的trions数量增加。结合密度泛函理论和玻尔兹曼方程，研究团队直接计算了温度依赖性的上转换率，阐明了不同温度下两种可能的弛豫通道之间的竞争关系，并复现了实验观察到的trion手性依赖的动力学。这些时间分辨的手性依赖的结果对单层TMDs中trions演化机制提供了更全面的理解，揭示了涉及带电激子，亮激子和声子的多体相互作用，并开发了基于trions的二维光电子学和能谷电子学器件的潜力。

图1 单层二硫化物中的带电激子被泵浦后手性相关的散射通道示意图

       该研究成果以“Chirality-Dependent Dynamic Evolution for Trions in Monolayer WS₂” 为题近期发表于《Nano Letters》。该论文的共同第一作者为清华大学物理系博士生项白絮和王任琦，共同通讯作者为清华大学物理系熊启华教授、北京航空航天大学汤沛哲教授和北京量子信息科学研究院刘海云副研究员。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、清华大学低维量子物理国家重点实验室、清华大学自主科研计划、量子科学技术创新计划和北京未来芯片先进创新中心等科研经费的支持。

       文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01082