杨乐仙课题组成功研制基于深紫外激光的微区和自旋分辨角分辨光电子能谱仪
2023年2月10日
角分辨光电子能谱仪（ARPES）是一种测量材料电子结构的先进表征技术，广泛用于量子材料的物性表征中。随着量子材料科学前沿的发展，对材料局域精细电子结构和自旋结构的探测需求越来越迫切。传统的ARPES系统的光斑大小限制了其实空间的分辨能力，并且对于电子自旋信息的测量缺位也大大限制了其测量量子材料的电子物性的能力。近期，杨乐仙课题组自主开发了基于深紫外激光光源的微区和自旋分辨的ARPES (LMS-ARPES)系统，完美地适配了对量子材料的亚微米尺度电子结构及自旋结构测量的迫切需求。
目前绝大部分具有高空间分辨率的m-ARPES和nano-ARPES都是基于同步辐射搭建的。虽然其极紫外光源波长在小光斑聚焦中具有明显优势，但是成本较高，而且聚焦所用的波带片极大地降低了透光效率，难以获得高的信号强度，也极大地限制了自旋探测效率。而杨乐仙课题组搭建的微区ARPES系统选择了实验室易搭建的深紫外激光光源，不仅更加经济，而且有更高的能量分辨率。系统采用KBBF晶体将商用的355 nm激光倍频至177 nm并结合整形、扩束与滤波模块获得形状规则的厘米级光斑，进而在超高真空腔内由短焦透镜聚焦至亚微米尺度，基本工作原理和系统结构如图1(a)-(c) 所示。为确保微区实验中光电子位置的高稳定性，样品和透镜的操纵模块选配了百纳米级高精度压电陶瓷马达。此外超高真空腔还通过波纹管与样品和光路脱耦，来自真空系统的振动可以很好地与样品隔绝，如图1(d), (e)所示。
图1. 基于激光的微区和自旋分辨ARPES (LMS-ARPES)的结构示意图。(a) 微区ARPES的工作原理示意。(b) LMS-ARPES的主要结构。 (c) 微区聚焦模块的光路组成. (d) 震动隔绝结构示意图。 (e) 百纳米级高精度样品操控模块结构。
系统工作性能的测试分为微区和自旋模块的测试。首先，利用刀口扫描聚焦光斑截面，证明聚焦后光斑尺寸约为1.0 mm × 0.94 mm，如图2(a), (b)所示。测样腔内光电子谱的扫描测量结果表明该系统在横向和纵向分别可以分辨700 nm和1 mm的微结构。考虑到光斑的投影问题以及测量刀口的锐利度，以上测试结果表明该系统具备了亚微米级空间分辨能力，在世界范围内的实验室搭建的微区ARPES系统中处于领先水平。
图2. 微区聚焦及自旋分辨性能测定结果。(a, b) 利用刀口扫描测定的光斑横向(a)与纵向(b)尺寸。(c, d) 光电子能谱强度扫描分辨竖直方向700 nm (c)与水平方向1 mm (d)的实空间微结构。(e)系统能量分辨率。 (f) 利用LMS-ARPES测量的MnBi2Te4电子结构。(g) 利用LMS-ARPES测得的Bi2Se3自旋极化的拓扑表面态。
系统具有通常激光ARPES的高能量和动量分辨优势，如图2(e) 所示，系统能量分辨率达到1.9 meV，远高于基于同步辐射的微区ARPES通常所具备的10 meV的能量分辨率。图2(f)显示了利用该系统测得的MnBi2Te4材料的电子结构，高质量的表面态可以被清楚地分辨。该系统还搭载了高效率VLEED自旋探测器，可以开展自旋分辨的电子结构测量。图2(g)显示了LMS-ARPES测得的拓扑绝缘体Bi2Se3的自旋极化的表面态，证明了该系统高效的自旋探测能力。该LMS-ARPES系统是世界上首台同时具备亚微米微区分辨和自旋探测能力的光电子能谱系统，预期将在低维量子材料、相分离材料以及功能电子器件的原位测量等前沿研究中发挥强大作用。更多技术细节详见Review of Scientific Instruments 94, 023903 (2023)。
该系统研制项目属于薛其坤院士主持的国家重大科研仪器研制项目 “低维量子物质非平衡态物理性质原位综合实验研究平台的研制”下设的子课题“微区角分辨光电子能谱仪的研制”。该实验系统于2022年9月顺利通过验收，相关成果发表在仪器期刊Review of Scientific Instruments上。清华大学物理系的杨乐仙副教授为该工作的通讯作者，清华大学物理系2019级博士生许润哲、2018级博士生顾旭和2021级博士生赵文轩为该工作的共同第一作者。该系统的研制得到了国家自然科学基金委重大科研仪器研制项目的经费资助。