周树云及合作者《自然》文章报道黑磷弗洛凯瞬时能带调控
2023年2月02日
光与物质的相互作用不仅是探究低维量子材料微观物理机制的重要探测手段，而且超短、超强脉冲激光还可作为电子结构及物态的有效调控手段，实现平衡态所不具有的新物态、新效应。最近，清华大学物理系周树云教授和合作者首次在半导体材料黑磷中实现了脉冲激光诱导的弗洛凯瞬时能带调控，并发现其与黑磷的赝自旋具有独特的耦合作用及光学选择定则，研究工作以“Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus”为题发表在Nature杂志，Nature同期刊发题为“光调控模型半导体性质”（“Light tailors the properties of a model semiconductor”评述文章对该工作的意义进行正面评价。
图1： 半导体材料弗洛凯能带调控示意图。
低维量子材料具有丰富的物理特性，当前的研究主要聚焦在这些材料的平衡态特性，而对其非平衡态物理及超快动力学的研究尚处于发展阶段。在超快时间尺度（皮秒甚至飞秒，10-15或10-12秒）上实现电子结构和物理特性的测量和调控，不仅能够拓展非平衡态物理知识的前沿，还将为未来新型、高速器件的开发和应用奠定重要的科学基础。在非平衡态超快动力学和瞬时物态调控研究中，一个备受关注的重要研究方向是通过周期振荡的势场诱导量子物态的变化，进而实现对其电子结构的调控，该方案被称为弗洛凯工程(Floquet engineering)。在晶体中，原子在实空间的周期性排列构成了晶体结构并进而导致了电子的能带结构在动量空间具有周期性；与之相类比，外加的周期振荡的势场也将导致电子在能量空间出现能带结构的周期性复制，进而形成弗洛凯态（图1）。进一步地，通过电子与周期势场的相互作用对低维量子材料的能带结构、对称性及拓扑性质的瞬时调控，可实现平衡态所不具有的新物态，例如，将拓扑平庸的材料转变为拓扑材料，实现远离平衡态的拓扑超导态等。上述利用周期场驱动的量子物态调控机制被称为弗洛凯工程(Floquet engineering)。
弗洛凯调控的概念自上个世纪初被提出后就引起了物理学家的广泛关注，并被应用于凝聚态物理、冷原子物理和光晶格等领域。近十年来，弗洛凯瞬时能带和物性调控已经发展成为国际上凝聚态物理和材料科学的一个重要科学前沿。然而，尽管理论方面涌现出丰富的预言，与之形成鲜明对比的是凝聚态体系中的实验进展非常少。很多关键的科学问题，例如，能否在常规材料（例如，半导体）中实现能带结构的瞬时调控，仍然有待实验的证实。
图2：利用超快时间分辨角分辨光电子能谱在黑磷中实现弗洛凯瞬时能带调控。
周树云研究组多年来致力于低维量子材料的电子能谱和非平衡态超快动力学的研究，尤其是弗洛凯能带及物态调控的实验研究。由于弗洛凯调控要求激发光源具有低光子能量、强峰值电场等极端实验条件，他们针对领域难点投入了大量的精力，攻克了中红外强场脉冲激发光源以及与角分辨光电子能谱仪结合方面的困难，研制出具有前沿技术指标的超快时间分辨角分辨光电子能谱(TrARPES)系统。在材料体系方面，他们巧妙地选取了黑磷这个具有小带隙、高迁移率的经典半导体材料。通过精细调节中红外激发光源的光子能量，他们发现当光子能量与带隙接近共振时，黑磷的电子结构从平衡态的抛物线形状演化为在带顶打开能隙的“墨西哥帽”形状（图2中红色箭头所指），并观察到了复制的弗洛凯边带。在此基础上，他们通过系统性地探究该瞬时能隙对时间、光强和电子掺杂等变量的响应等，确认了所观测到的瞬时能隙是由弗洛凯能带工程所导致。
更有意思的是，他们发现黑磷中的弗洛凯能带工程对激发光源的偏振具有强烈的选择性：只有当泵浦光偏振沿着黑磷的扶手椅型(armchair)方向时，才会出现瞬时能隙，揭示出弗洛凯能带工程调控具有特定的光学选择定则。结合理论分析，他们指出这一奇特的偏振选择效应来源于黑磷的赝自旋自由度（黑磷元胞中含有两个子晶格，对应的两能级系统可类比自旋）。这些研究结果不仅为弗洛凯能带调控提供了重要的思路，同时也为进一步探索拓扑物态、关联物态（磁性、超导等）的瞬时调控奠定了重要的基础。
图3：参与项目研究的实验团队成员。
该论文的通讯作者是物理系周树云教授，论文共同第一作者为清华大学物理系博士生周绍华和清华大学“水木学者”鲍昌华。合作者包括清华大学物理系段文晖院士、于浦教授，北京航空航天大学汤沛哲教授，中科院物理所孟胜研究员等。
该研究工作主要受到科技部国家重点研发计划、自然科学基金委国家杰出青年科学基金项目、重点项目和重大科研仪器研制项目的支持。此外，该研究工作还受到国家自然科学基金委基础科学中心项目和中国科学院项目的支持。