7月5日，清华大学物理系段文晖教授的研究组在《物理评论快报》（ “Physical Review Letters 129, 027401 (2022)”）发表了题为《受声子限制的过渡金属硫化物的谷极化》（“Phonon-Limited Valley Polarization in Transition-Metal Dichalcogenides”）的研究论文。该理论工作发展了基于声子有限位移计算电-声子耦合的方法，解决了包含电-声耦合高价贡献的第一性原理定量计算声子辅助光吸收的难题。作为该方法的应用，该工作计算给出了过渡金属硫化物（包括MoSe2, MoS2, WS2, WSe2和MoTe2）中受声子限制的谷极化在室温下大约是70%，揭示了导致先前的理论预言与实验测量之间不吻合的内禀物理原因。

       谷电子学被认为是下一代纳米器件的发展方向，而用圆偏振光选择激发布里渊区不同能谷的载流子的能力是衡量谷电子学以及其它和能谷相关的物理器件性能的重要指标。由于被理论预测可以产生100%的谷极化，过渡金属硫化物被认为是谷电子学应用的重要候选材料。但是，几个独立的实验报道了完全不同的谷极化，其大小在32%到100%之间。这一差异是该研究领域多年来存在的争议。由于谷极化是所有与能谷相关的现象的基础，因此这个争议严重限制了该领域的进展。段文晖教授研究组针对这一关键问题开展了研究。

声子限制谷极化的机制及温度效应。(a) 能谷相反的圆偏振光吸收选择定则。(b), (c) 声子辅助光吸收对能谷相反的吸收选择定则的破坏。(d)-(f) 不同波矢量的声子对光学跃迁的贡献。(g) 声子限制的谷极化的温度依赖关系。

       造成上述不同实验差异的原因包括诸如样品缺陷这样的外禀因素，以及更重要的，声子引起的电子谷间散射这样的内禀因素。外禀因素的影响总可以通过制造更高质量的样品消除，而内禀因素总是存在，从而根本上限制了谷极化的大小。因此，定量计算受声子限制的谷极化对谷电子学的应用至关重要。然而该计算具有相当的挑战性，其原因在于电子的谷间散射往往需要考虑多声子过程，即电-声子耦合的高阶微扰效应。而传统的基于动量空间声子的密度泛函微扰理论处理这类过程极其繁琐和困难。最近清华大学物理系段文晖教授研究组与英国剑桥大学Bartomeu Monsarret教授研究组通过发展了一套基于声子有限位移计算电-声耦合的非微扰方法避免了传统微扰论的困难，由此计算了过渡金属硫化物中的谷极化的内禀极限。该研究结果表明，在声子的辅助下某些原本被对称性禁止的光学跃迁可以发生（如图(a)-(c)所示），这些声子辅助的光跃迁抑制了谷极化。结合群论对称性分析，该工作揭示了这些光学跃迁的机制：起主要作用的是波矢量为K的声子参与的单声子过程和波矢量为Q的声子参与的多声子过程（如图(d)-(f)所示），这些声子模式的贡献可以在实验中找到相关佐证。他们最终给出了室温下声子限制的谷极化仍可以达到70%。该结果为谷电子学的应用提供了一个参考标准。值得一提的是，该工作中发展的第一性原理计算方法可以用于构建包含电-声耦合高阶贡献的哈密顿量，因此可用于计算其它声子参与的物理过程。

       段文晖教授和剑桥大学的Bartomeu Monsarret教授为该论文的通讯作者；清华大学高等研究院林祖涨博士为第一作者；合作者包括以色列魏兹曼科学研究所刘易周博士、清华大学物理系的博士生王尊和徐胜男，以及剑桥大学物理系博士生陈思宇。该工作获得了国家自然科学基金委基础科学研究中心、教育部量子信息前沿科学中心、清华大学低维量子物理国家重点实验室和北京未来芯片技术高精尖创新中心的支持。

       文章链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.129.027401