量子材料的电子结构是决定其物理特性的根源，角分辨光电子能谱（ARPES）是探测量子材料电子结构的强大实验技术。与超快泵浦-探测技术相结合，超快时间分辨角分辨光电子能谱（TrARPES）可将电子结构的测量拓展一个新的维度——超快时间尺度（几十到几百飞秒），从而获得电子能量、动量、时间等多维度分辨信息，使其成为探究量子材料中光-物质相互作用以及光诱导的瞬时物态调控的前沿实验技术。三维拓扑半金属具有独特的光-物质相互作用及丰富的光诱导新奇物理效应（见研究组近期综述文章Nature Reviews Physics 4, 33 (2022)），有望实现光场诱导的瞬态拓扑相变。然而，在TrARPES测量中，由于三维狄拉克点仅存在于特定的k_z空间，其实验测量要求探测光具有可调谐的光子能量。当前，国际上的TrARPES系统大多工作在特定的光子能量，无法满足三维狄拉克锥探测所需要的实验条件。因此，发展具有连续可调探测光子能量的TrARPES对于研究三维拓扑量子材料具有重要的意义。

图1：(a) 可调探测光子能量时间分辨角分辨光电子能谱仪示意图。(b) 所拍摄的拓扑绝缘体Sb₂Te₃的电子结构“电影”。(c) 具有连续可调探测光子能量的超快时间分辨角分辨光电子能谱系统照片。见Review of Scientific Instruments 93, 013902 (2022)

       周树云课题组近年来致力于前沿TrARPES系统的研制及量子材料超快动力学的研究。他们成功研制出国际上首套具有5.3-7.0 eV可调谐探测光子能量的TrARPES系统。通过结合BBO和KBBF晶体的倍频效应（如图1所示），他们研制出兼具5.3 eV到7.0 eV探测光子能量且具有高时间分辨率（～300 fs）的TrARPES系统，技术指标达到世界前沿，研究结果发表于科学仪器评论（Review of Scientific Instruments 93, 013902 (2022)）。近期，经过进一步的优化和改进，他们将系统的时间分辨率进一步提高，并获得了优于100 fs的极限时间分辨率。该系统的成功研制，为探索三维拓扑量子材料的超快动力学和光诱导的电子结构调控提供了重要的实验技术。

       利用这一独特的TrARPES系统，周树云课题组首次获得了三维狄拉克半金属Cd₃As₂中光激发三维狄拉克费米子的能量、动量、时间分辨的超快动力学过程。如图2a所示，其三维狄拉克锥及其超快动力学演化过程仅在特定的光子能量（6.7 eV）才能清楚被探测到，展示了该系统的技术优越性。从TrARPES测量结果中，他们提取出激光激发后电子的温度、载流子浓度和化学势等物理量随时间的演化关系（图2b-d），揭示了三维狄拉克费米子的带间弛豫冷却超快动力学过程（图2b），并观测到三维狄拉克锥导带中具有比二维石墨烯寿命（130 fs）更长的光电子（长达3 ps），表明其存在粒子数反转（图2c,d）。该工作首次提供了三维狄拉克费米子中存在长寿命粒子数反转的直接实验证据，揭示了体系维度对狄拉克费米子超快动力学过程的重要影响，为进一步探索瞬态激子绝缘体等新奇物态提供了新的机遇。此外，可调光子能量TrARPES在三维狄拉克半金属中的成功应用，表明该系统的研制使得三维拓扑量子材料中的新奇的光-物质相互作用和超快动力学的实验探索成为了可能，为研究光诱导的瞬时物态调控和拓扑相变迈出重要一步。

图2：(a) 通过改变探测光子能量，成功测量三维狄拉克锥。(b) 光激发三维狄拉克费米子的电子温度弛豫曲线。(c) 光激发三维狄拉克锥导带中载流子浓度的演化曲线。(d) 三维狄拉克费米子的状态图：在超快激光激发下，三维狄拉克费米子被驱动到粒子数反转态(浅红色区域)。见Nano Lett. 22, 1138 (2022)

       清华大学物理系的周树云教授为该系列工作的通讯作者，清华大学物理系博士生鲍昌华为第一作者。拓扑半金属工作合作者包括人民大学夏天龙教授课题组和北京大学孙栋教授。可调谐光子能量TrARPES的研制工作得到了国家自然科学基金委重大科研仪器研制项目（11427903）的经费资助；三维狄拉克半金属的超快动力学研究得到了国家自然科学基金委（11725418），科技部重大研究专项计划（2020YFA0308800、2021YFA1400100）经费的资助。

全文链接：

https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0070004

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.1c04250