熊启华教授和新加坡、荷兰合作者在二维反铁磁晶体FePS3中直接观察到磁振子-声子的强耦合作用
2021年8月30日
磁振子和声子是磁性晶体中两种重要的描述原子集合行为的准粒子,分别代表了自旋波与晶格振动的量子化。近年来以磁振子作为载体的器件研究,因其无热耗散、高频率和非布尔体系的特性而成为热点。其中,反铁磁材料的磁振子具有太赫兹波段(THz)的内禀频率,相比于铁磁材料中千兆赫兹频率(GHz)的磁振子而言拥有天然优势。因此,反铁磁体系中的磁振子研究具有重要的科学意义和应用潜力。
在现有的磁振子器件体系中,磁振子的激励、探测与控制通常通过热能和晶格振动来实现,因此很难实现可控和高效。研究磁振子与特定声子之间的相互作用机理可以为高效调控磁振子(频率、振幅等)寻找新思路。近日,清华大学熊启华教授团队、南洋理工大学Pinaki Sengupta教授团队以及荷兰强磁场国家实验室等单位,在二维反铁磁晶体FePS3中通过强磁场环境下拉曼散射光谱直接观测到了磁振子与光学声子的强耦合作用,并提出理论模型解释实验现象,相关工作近期发表于《物理评论快报》(DOI:10.1103/PhysRevLett.127.097401)。
FePS3是二维范德华晶体家族中的一员。在Néel转变温度以下其单层具有层内内禀的反铁磁相。同时,带有磁矩的Fe原子形成蜂窝状六方结构的二维自旋晶格(如图1所示)。该工作中合作团队通过施加面外方向的磁场,使得磁振子能级发生塞曼效应,从而劈裂成具有相反自旋角动量的两支。在外磁场大于12 Tesla时,其中一支磁振子能级与相邻的光学声子能级因为频率“共振”而产生强耦合作用,从而形成新的具有“半磁振子-半声子”特性的准粒子(如图2所示)。作者通过建立基于单离子模型的磁弹性哈密顿量并对角化,准确描述了相关准粒子在磁场中发生强耦合时的色散关系。另外,文中还通过圆偏光偏振拉曼光谱直接证实了基于磁振子-声子强耦合作用和角动量守恒,磁振子的自旋角动量被传递给耦合声子,从而衍生出声子的自旋态。
该工作获得了审稿人的高度评价,其中一个审稿人说“该工作利用高达30特斯拉的强磁场,观察到清晰而完整的反交叉曲线,看起来跟教科书上的例子一样”。该工作的发现为反铁磁晶体中太赫兹波段的磁振子与光学声子行为的研究开辟了新思路。磁振子与声子强耦合的实验观测和理论模型可以推广至各种低维反铁磁性材料与结构中。同时,由于FePS3具有二维半导体特征和光电响应,该体系有希望成为集成磁振子与传统光电器件的中枢平台,并拥有广泛的应用前景。
该工作得到了低维量子物理国家重点实验室自主课题和清华大学启动经费的支持。
图1. (a)FePS3晶体中在磁场中Fe原子磁矩与晶格振动相互作用示意图;(b)FePS3晶体随温度相关的磁感应强度,其Néel转变温度TN≈116 K;(c)FePS3晶体随温度相关的拉曼光谱;(d)FePS3晶体在反铁磁相下的二维自旋晶格。
图2. (a)FePS3晶体在磁场中的拉曼光谱,其中磁振子的两级被分别标记为M↑和M↓;(b)声子和磁振子拉曼峰位随磁场的变化趋势;在(c)0 Tesla和(d)15 Tesla磁场下的计算得到的磁振子能量-动量色散关系。